Development of perovskite optoelectronic devices on flexible substrates

Abstract

In this thesis, first, the monolithic integration of a perovskite-based optical waveguide amplifier together with a photodetector on a nanocellulose substrate is shown to demonstrate the feasibility of a stretchable signal manipulation and receptor system fabricated on a biodegradable material. An integrated optical amplifier–photodetector is developed in which the photocurrent is exploited that is generated in the organic–inorganic lead halide perovskite under an applied bias. Such photocurrent does not minimally perturb the amplifier operation and is used to monitor the light signal propagating along the waveguide, opening a broad range of applications for example to measure the operation temperature. Then, perovskite quantum dot solar cells (PQDSCs) were systematically investigated with impedance spectroscopy. Despite the evident structural differences with respect to standard perovskite solar cells (PSCs), similar impedance spectra were obtained for PQDSCs, pointing to similar working principles in terms of the active layer. Although there is no consensus about the exact mechanism responsible for low frequency capacitance, the suggested models point to an ion migration origin. Its observation in thin-film and PQDSCs devices implies a similar effect in both. Finally, we synthesized ultra-high stable CsPbI3 QDs by controlling two main parameters: synthesis temperature and the concentration of capping ligands. We achieved the maximum photoluminescence quantum yield (PLQY) of 93% for a synthesis conducted at 185 °C, establishing an efficient surface passivation. Under these optimized synthesis conditions, deep red LEDs with an External Quantum Efficiency (EQE) higher than 6% were achieved. We show that it is possible to produce stable CsPbI3 QDs with high PLQY and red emission beyond the requirement of the Rec. 2020 standards for red color.

En esta tesis, en primer lugar, se muestra la integración monolítica de un amplificador de guía de ondas óptico basado en perovskita junto con un fotodetector en un sustrato de nanocelulosa para demostrar la viabilidad de un sistema de manipulación y receptor de señal extensible fabricado en un material biodegradable. Se desarrolla un amplificador- fotodetector óptico integrado en el que se aprovecha la fotocorriente que se genera en la perovskita de haluro de plomo orgánico-inorgánico bajo un potencial aplicado. Dicha fotocorriente no perturba mínimamente el funcionamiento del amplificador y se utiliza para monitorizar la señal de luz que se propaga a lo largo de la guía de ondas, abriendo una amplia gama de aplicaciones, por ejemplo para medir la temperatura de funcionamiento. Luego, las células solares de puntos cuánticos de perovskita (PQDSC) se investigaron sistemáticamente con espectroscopía de impedancia. A pesar de las evidentes diferencias estructurales con respecto a las células solares de perovskita estándar (PSC), se obtuvieron espectros de impedancia similares para las PQDSC, lo que apunta a principios de trabajo similares en términos de la capa activa. Aunque no hay consenso sobre el mecanismo exacto responsable de la capacitancia de baja frecuencia, los modelos sugeridos apuntan a un origen de migración de iones. Su observación en dispositivos de película fina y PQDSCs implica un efecto similar en ambos. Finalmente, sintetizamos QD de CsPbI3 con establilidades ultraaltas controlando dos parámetros principales: la temperatura de síntesis y la concentración de ligandos de protección. Logramos el rendimiento cuántico de fotoluminiscencia máximo (PLQY) del 93% para una síntesis realizada a 185 ° C, estableciendo una pasivación superficial eficiente. En estas condiciones de síntesis optimizadas, se lograron LED de color rojo intenso con una eficiencia cuántica externa (EQE) superior al 6%. Demostramos que es posible producir CsPbI3 QD estables con un PLQY alto y una emisión de rojo más allá del requisito de la Rec. Estándares 2020 para el color rojo.